近日,理学院江明航副教授课题组及合作者在国际顶级学术期刊《Journal of Colloid and Interface Science》(中科院一区,IF=9.7)上发表题为“Trimesic acid modified copper cobalt layered double hydroxide nanosheets boost electrocatalytic reduction of nitrate to ammonia”的研究论文。江明航副教授为该论文通讯作者,南京大学金钟教授和熊衍研究员为共同通讯作者。西华大学2023级硕士研究生陈法升为第一作者。西华大学为第一通讯单位。
将硝酸盐电催化还原(NITRR)为具有高附加值的氨(NH3),为消除硝酸盐水体污染及人工合成氨提供了一种环保且可持续的策略。然而,电催化NITRR合成氨,特别是在施加较低负电压时,其催化活性和选择性仍不理想。在此,本文合成了一种具有可调铜/钴(Cu/Co)摩尔比以及有机分子均苯三甲酸(TA)改性的层状双氢氧化物(LDH)电催化剂(CuxCo1-x-LDH/TA,x = 0.75、0.67或0.5)用于增强电化学NITRR性能。值得注意的是,具有三个羧基的有机分子TA对LDH的微观结构、晶体形式和导电性进行了显著改性,这些羧基在桥接[M(OH)₆]ⁿ⁻⁶物种(M = Cu或Co)方面发挥了关键作用,从而促进了共轭二维层状框架的形成。这种共轭扩展的平面构型增强了材料的固有导电性,并确保铜和钴活性位点在其表面均匀分散,从而在NITRR过程中最大限度地发挥了它们的协同效应。所得的Cu0.67Co0.33−LDH/TA在NITRR中,即使在-0.6 Vvs RHE负电位下,表现出高达355.9 μmol·mg⁻¹·h⁻¹的氨产率和93.9%的氨法拉第效率(FENH₃),这显著高于原始的Cu0.67Co0.33−LDH催化剂(产氨率为55.0 μmol·mg⁻¹·h⁻¹,FENH₃= 71.0%)。本研究为利用有机分子改性无机材料以提高电催化NITRR性能提供了理论和实验参考。
催化剂合成路线示意图及样品的形貌与结构分析。
Cu0.67Co0.33−LDH/TA和Cu0.67Co0.33−LDH样品的XRD、XPS和红外谱图分析。
Cu0.67Co0.33−LDH/TA、CuO/TA、Cu箔、Cu2O及CuO样品的同步辐射数据分析。
所制备样品的电催化NITRR性能表征。
Cu0.67Co0.33−LDH/TA催化剂的稳定性测试和原位红外测试
该项研究得到四川省自然科学基金(23NSFSC6350)和西华大学博士科研启动金(Z222051)的资金支持。
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcis.2025.138664
通讯作者简介:
江明航,理学博士,副教授,硕士生导师。2022年7月起任教于西华大学理学院,主要从事用于电催化碳/氮能源转化的金属基纳米材料的结构设计及反应机制研究。近年来,主持四川省自然科学基金青年基金项目1项,企事业委托横向项目1项。已在国际学术期刊发表SCI论文50余篇,总被引1900余次,H因子23。以第一/通讯作者在Chemical Society Reviews(IF=39.0, 1篇), Chem(IF=19.6, 1篇), Advanced Functional Materials(IF=19.0, 2篇), Environmental Science & Technology(IF=11.3, 1篇),ACS Nano(IF=16.0, 1篇), Nano Letters(IF=9.1, 4篇), Nano Energy(IF=17.1, 1篇)等国际高水平期刊上发表论文20余篇, 其中,IF>10论文11篇,自然指数期刊论文8篇,ESI高被引论文4篇,ESI热点论文2篇。担任学术期刊«Frontiers in Chemistry» 和«Frontiers in Materials»的评论编辑和客座编辑, «Carbon Neutralization» 青年编委。
第一作者简介:
陈法升,食品与生物工程学院,生物与医药专业2023级硕士研究生,主要从事过渡金属有机框架纳米材料的设计、合成及其电催化合成氨方面的研究。目前,参与发表SCI论文5篇,其中,以第一作者在Advanced Functional Materials(IF=19.0, 中科院一区)和Journal of Colloid and Interface Science(IF=9.7, 中科院一区)期刊上发表SCI论文2篇。