【化学动态】理学院江明航副教授课题组在自然指数期刊Advanced Functional Materials上发表研究论文

 作者：陈法升  

近日，理学院江明航副教授课题组及合作者在国际顶级学术期刊《Advanced Functional Materials》（中科院一区，IF=18.5）上发表题为“Bidirectional Neutralization of Nitrogen via Coupled Electrocatalytic Processes of Nitrate Reduction and Hydrazine Oxidation”的研究论文。江明航副教授为该论文通讯作者，蒋珍菊教授、廖雪梅教授、南京大学金钟教授和玉林师范学院黎晓副教授为共同通讯作者。西华大学2023级硕士研究生陈法升为第一作者。西华大学为第一通讯单位。

论文截图

电催化硝酸盐还原反应（NO3−RR）耦合肼氧化反应（HzOR），简称NO3−RR||HzOR，不仅有望用于合成高附加值产品（如NH3），还促进了双向氮中和的实现。本文通过配位沉淀-高温热解策略合成了有一种海绵状多孔氮掺杂碳包覆铜纳米粒子电催化剂，用于电化学NO3−RR||HzOR。值得注意的时，用HzOR替代传统的析氧反应（OER）作为阳极反应，显著加速了通过NO3−RR合成NH3的动力学过程。此外，将铜纳米粒子限制在海绵状多孔氮掺杂碳（NDC）结构中，不仅有效解决了铜纳米粒子在催化剂载体表面易发生团聚和脱落问题，还通过NDC与铜纳米粒子之间的电子相互作用有效调控了铜纳米粒子的电子结构。因此，优化后的表面电子结构和铜纳米粒子的空间限域作用，显著提高了电催化NO3−RR合成NH3的活性和稳定性。这项工作通过利用温和、节能、环保的电催化过程，同时消除高价和低价态的氮污染物，为可持续氮中和发展提供了重要的参考价值。

图2. a) 电化学催化NO₃⁻RR||HzOR的反应示意图。b) 电催化N₂H₄氧化机理图。c) 电催化NO₃⁻还原反应机理图。

图3. 样品合成路线示意图，催化剂前驱体和x-Cu NPs@NDC （x = 0.5, 1，或2）样品的形态和结构分析。

图3. a) 分别在含和不含0.01 M NO₃⁻的0.1 M Na₂SO₄溶液中，在NO₃⁻RR||OER和NO₃⁻RR||HzOR系统中测试的1-Cu NP @ NDC的LSV曲线。b) 对于NO₃⁻RR||HzOR系统中的电催化NO₃⁻RR，1-Cu NPs@NDC催化剂在不同施加电压下的NH₃产率和FE_NH3。c) 在NO₃⁻RR||HzOR系统中，含0.01M NO₃⁻的0.1 M Na₂SO₄溶液中，在−0.9 V (vs. RHE)下1-Cu NPs@NDC的阻抗图。d) 在NO₃⁻RR||HzOR系统中进行十次循环测试。e) 不同电解持续时间后，NO₃⁻RR||HzOR系统阳极电解液中N₂H₄浓度的紫外-可见光谱分析。f) 不同电解持续时间后，NO₃⁻RR||HzOR系统阳极电解液中N₂H₄的去除率。

该项研究得到四川省自然科学基金（23NSFSC6350）和西华大学博士科研启动金（Z222051）的资金支持。

原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202421405

作者简介：

江明航，理学博士，副教授，硕士生导师。2022年7月起任教于西华大学理学院，主要从事用于电催化碳/氮能源转化的金属基纳米材料的结构设计及反应机制研究。近年来，主持四川省自然科学基金青年基金项目1项。已在国际学术期刊发表SCI论文48篇，总被引1500余次，H因子22。以第一/通讯作者在Chemical Society Reviews（IF=40.4, 1篇）, Chem（IF=19.1, 1篇）, Environmental Science & Technology（IF=10.4, 1篇），Advanced Functional Materials（IF=18.5, 2篇）, ACS Nano（IF=15.8, 1篇）, Nano Letters（IF=9.6, 4篇）, Nano Energy（IF=16.8, 1篇）和Journal of Hazardous Materials（IF=12.2, 1篇）等国际高水平期刊上发表论文19篇, 其中，中科院1区论文13篇，IF＞10论文9篇，自然指数期刊论文8篇，ESI高被引论文4篇，ESI热点论文2篇。

陈法升，食品与生物工程学院，生物与医药专业2023级硕士研究生，研究生在读期间以第一作者身份发表SCI论文1篇。